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--> --> -->目前固态飞秒频率梳以及光纤飞秒频率梳的中心波长几乎都集中在可见光与近红外波段, 相比于可见光和近红外波段, 位于10—121 nm光谱区的极紫外光(extreme ultraviolet, XUV)将光学频率提高了1—2个数量级, 可支持更短时间的脉冲输出, 提供更加精确的时间和频率分辨. 同时, 也有着诸多应用需要以XUV飞秒光学频率梳为媒介, 比如, 电子内壳层的跃迁产生的原子特征辐射均处于紫外波段, 而对这些光频测量的精密程度决定着对原子结构的认识水平. 当然, 除了分子中电子跃迁的光谱探测[ 7], 诸如离子态氦和中性氦的束缚态以及多体量子电动力学的实验研究[ 8- 10]、下一代“核时钟”的研制[ 11- 13]以及利用高电荷态离子的高灵敏度探索基本常数的变化[ 14, 15]均需要以XUV飞秒光学频率梳为桥梁.
本文从产生XUV飞秒光学频率梳的驱动源开始, 详细介绍了其产生原理以及相应的实验方案, 同时总结了近年来国际上XUV飞秒光学频率梳的研究进展以及亟待解决的科学问题, 最后对其进一步的发展方向进行了展望.
2.1.高次谐波驱动XUV产生
由于缺乏直接产生XUV波段的激光增益介质, 因此无法直接从谐振腔中输出XUV相干辐射, 只能通过频率变换的方式产生. 1987年, McPherson等[ 16]首次在实验上观测到的高次谐波现象为获取XUV波段激光提供了思路, 随后不少研究者都在此方面进行了大量研究[ 17- 19]. 从实验上观测到的气体高次谐波在频谱上有以下几个特点: 1)高次谐波的频谱覆盖了从紫外到XUV波段甚至软X射线范围; 2)光谱结构中只有奇次谐波存在, 相邻阶次之间的频率间隔为基频频率的2倍. 因为高次谐波在激光脉冲电场的每半个周期产生一次辐射, 从而导致相邻谐波阶次间的频率间隔为基频频率的2倍, 同时也只能观察到基频光奇数倍的谐波; 3)在低阶次谐波区, 高次谐波的强度随着谐波阶次的增加急剧减小, 被称为“微扰区”, 紧接着, 在一定的阶次范围内, 高次谐波的强度几乎不随着谐波阶次的增加而减弱, 这一部分被称为“平台区”, 随后, 在平台区末端, 高次谐波的强度迅速下降, 称为“截止区”. 1993年, Corkum等[ 20]提出了“三步模型”理论, 给出了电子运动的直观物理图像, 对高次谐波出现平台区和截止区进行了合理解释. 而高次谐波中平台区可覆盖很宽的频谱范围, 其截至能量可达到keV[ 21], 同时平台区相邻谐波阶次以基频频率2倍的形式等间隔分布. 利用峰值功率密度高于1013 W/cm2的强激光场可以使惰性气体发生阈上电离, 进而辐射出高次谐波, 产生的谐波结构如 图1 所示, 横轴表示光波频率, 纵轴表示谐波强度, 每根不同颜色的竖线表示不同的谐波阶次, 产生的高次谐波光谱依次由微扰区、平台区以及截止区组成, 而如果驱动激光为重复频率和载波包络相移频率锁定的光学频率梳, 那么在产生的每一阶谐波中也会形成和驱动激光相同的梳状结构, 如 图1中插图所示, 相邻梳齿的频率间隔与驱动激光重复频率相同. 因此利用时频锁定的极高峰值功率密度的飞秒激光驱动高次谐波产生是获得XUV飞秒光学频率梳的主要途径.
图 1 高次谐波与XUV飞秒光学频率梳光谱Figure1. Spectrum of High-Harmonic generation and XUV optical frequency comb
然而, 直接由时频稳定的振荡器输出的激光脉冲能量较低, 一般为纳焦耳量级, 很难满足高次谐波的产生要求. 为了得到更高峰值功率的激光输出, 一般需要借助激光放大技术, 如啁啾脉冲放大技术(chirped pulse amplification, CPA)、光学参量啁啾脉冲放大技术(optical parametric chirped pulse amplification, OPCPA)、光纤放大技术以及飞秒共振增强腔(femtosecond enhancement cavity, fsEC)放大技术等, 使得高次谐波的产生变得容易, 也为获得XUV飞秒光学频率梳提供了途径. 同时重复频率是光学频率梳的重要特性之一, 即使对于波长拓展至XUV波段的飞秒光学频率梳, 也应保证其具有高重复频率(10 MHz以上)的特性, 以确保其应用范围和时频测量精度. 因此在提高驱动激光的峰值功率密度的同时, 保证其高重复频率的特性, 对产生XUV飞秒光学频率梳极为重要. 接下来将分别对几种XUV飞秒光学频率梳驱动源的获取方案及其适用性进行介绍.
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2.2.XUV飞秒光学频率梳驱动源的获得
32.2.1.啁啾脉冲放大技术
自1960年激光问世以来, 人们对更高功率的激光输出的追求就从未停止过, 而在激光放大过程中, 光学元件的损伤成为了限制激光功率进一步提升的壁垒, 而这样的限制对于飞秒量级的脉冲激光放大显得更为严重, 因此激光的功率和强度提升缓慢, 进入瓶颈. 直到1985年CPA技术的提出[ 22], 使得激光的功率和强度迅速增长, 在不到十年时间里, 科研人员将激光强度提高了6—7个数量级, G. Mourou和D. Strickland也因为发明CPA技术而获得了2018年诺贝尔物理学奖. 如 图2所示, CPA技术对飞秒脉冲功率和能量进行放大的过程可分为三步: 1)通过色散介质将需要放大的飞秒脉冲在时域上展宽, 使脉冲的峰值功率不超过系统各元件的损伤阈值; 2)将展宽后的脉冲通过再生放大或者多通放大获得足够高的能量增益; 3)最后通过压缩器将能量放大后的脉冲在时域上压缩, 得到更高峰值功率的飞秒脉冲. 然而, 由于放大时增益介质中的无辐射跃迁导致的热积累问题以及可获得的平均功率的限制, 使其不得不以牺牲重复频率为代价来获得足以驱动高次谐波产生的峰值功率, 因此得到的飞秒脉冲的重复频率常常被限制在1 MHz以下, 很难用于产生XUV飞秒光学频率梳.
图 2 啁啾脉冲放大技术Figure2. Chirped pulse amplification
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2.2.2.光参量啁啾脉冲放大技术
1992年, Dubietis等[ 23]首次使用了OPCPA技术的实验方案, 即将CPA中基于增益介质的放大器替换为基于非线性过程的参量放大器. 1997年, Ross[ 24]将CPA技术与OPA技术相结合, 正式提出了OPCPA的概念. 图3为OPCPA技术的原理示意图, 与传统的CPA技术不同, OPCPA技术通过使用非线性晶体(例如BBO、KTP等)对展宽后的脉冲进行放大, 最后在输出端对放大后的脉冲进行压缩以获得高能量的飞秒激光. OPCPA是参量放大过程, 可以理解为采用虚拟能级放大, 因此不存在以增益介质为基础的放大器必然伴随的自发辐射放大, 使得增益介质内没有能量积累, 免去了复杂的冷却系统, 更重要的是不需要以牺牲重复频率为代价来获得高能量的脉冲. 因此通过OPCPA技术获得足以驱动高次谐波产生的飞秒光源, 进而获得XUV飞秒光学频率梳的方案是可行的.
图 3 光参量啁啾脉冲放大技术Figure3. Optical parametric chirped pulse amplification
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2.2.3.光纤放大技术
1985年, Mears等[ 25]制成了世界上第一根低损耗掺铒光纤, 才使得增益光纤得以实现, 而在此之前, 光纤中实现光信号传输甚至是能量放大, 都始终停滞在理论阶段. 1987年, 几个课题组几乎同时发明了掺铒光纤放大器[ 26- 29], 为光纤放大器带来了一次技术革新. 但是光纤激光器最初的泵浦方式是纤芯泵浦, 因此对泵浦激光及其耦合方式的要求非常严格, 大大限制了激光的放大效率. 双包层光纤结构以及包层泵浦技术的提出大大改善了光纤放大器放大效率低下的问题[ 30, 31]. 其基本原理如下: 利用两个拥有不同折射率的包层将光纤纤芯包裹, 其中第一层包层针对信号源进行设计, 以满足信号光源在光纤纤芯中的全反射传输, 于是信号光就可以在纤芯中以基模传输; 而内包层通常直径较宽, 于是即便是多模的泵浦光, 也可以在内包层中高效传输, 同时折射率从纤芯到外包层依次递减, 因此泵浦光在内包层传输时, 以折射方式反复穿越纤芯, 被掺杂离子吸收, 大大提高了耦合效率. 得益于光纤良好的散热特性, 双包层泵浦技术与CPA技术基本原理相结合, 可获得高功率、高重复频率、高光束质量的飞秒激光输出, 因此可作为XUV飞秒光学频率梳的优质光源.3
2.2.4.飞秒共振增强放大技术
fsEC放大技术是利用激光的相干干涉增强原理, 将激光能量在谐振腔内增强的技术, 是一种无源激光放大技术[ 32], 因此fsEC腔内没有增益介质提供损耗补偿, 完全依靠激光本身的多次相干干涉叠加进行能量积累, 早期常被用于连续激光的功率放大以提高倍频转换效率, 在连续光倍频和稳频中有着广泛应用[ 33- 35]. 将其应用于飞秒激光的放大以获取XUV飞秒光学频率梳驱动源的最大优势在于腔内没有任何增益介质, 可以有效规避高重复频率飞秒激光放大过程中带来的热积累问题, 因此是目前国际上获得XUV飞秒光学频率梳最常用的技术手段.但是用于飞秒激光的放大则需要满足共振增强条件: 首先, 需要保证入射飞秒激光在增强腔内循环一次后, 脉冲形状不变; 其次, 在时域上, 增强腔需要和飞秒激光种子源进行同步锁定[ 36], 使第一个飞秒脉冲在增强腔腔内循环一次后与下一个飞秒脉冲重合; 在频域上, 入射飞秒激光的载波包络相位频移需要精密锁定, 使重合的两个脉冲具有相同的电场相位[ 37]. 要满足以上条件, 即要求入射飞秒光源为一台稳定的飞秒光学频率梳, 同时腔内色散为零.
图4所示的法布里-珀罗谐振腔(F-P腔)为最简单的共振增强腔, 图4(a), (b)分别表示理想状态下时域中脉冲的重合和频域中腔模与梳齿的匹配情况. 当然实际实验中, 色散不可能为零, 因为空气的色散不能忽略, 即使将共振增强腔放在真空中消除空气的色散, 但是镜片镀膜引入的色散也无法消除[ 38]. 同时腔镜的镀膜会导致不同的波长具有不同的自由光谱程, 使得飞秒激光中心波长短波方向和长波方向的自由光谱程减小[ 39], 进而导致fsEC的腔模间距逐渐减小, 影响最终的增强效果. 而除了腔内色散, fsEC本身的精细度也是影响增强倍数的重要因素, 腔的精细度越高, 入射到腔内的能量越低, 但是激光在腔内的循环次数增多, 因此干涉叠加达到稳态时腔内激光的能量得到更大增强. 对于 图4中的F-P腔, 若设两个腔镜的反射率均为R, 则精细度F的表达式可简写为:
图 4 F-P腔的相干脉冲放大：(a)时域中; (b)频域中Figure4. Coherent pulse amplification in F-P cavity: (a)Time domain; (b)frequency domain.
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3.1.共线产生XUV的耦合输出
共线产生的XUV与驱动激光混合, 同时处于增强腔内焦点附近, 所以对输出耦合器件的技术要求非常高, 因为除了必须有效地将XUV耦合到腔外, 还必须承受fsEC腔内焦点附近的高平均功率和高峰值功率; 同时输出耦合器引入的损耗、色散以及高强度激光下产生的非线性必须可以忽略不计[ 41, 42]. 目前国际上有三种常用的方法用于耦合输出共线产生的XUV: 1)在fsEC腔内焦点附近引入一片相对于基频光布儒斯特角放置的反射介质(如蓝宝石片或者石英片)将产生的XUV部分反射出腔外; 2)在fsEC腔内引入一块特殊设计的衍射光栅镜, 通过衍射将产生的XUV耦合出腔外; 3)在fsEC腔内XUV产生后方的一片凹面镜上加工一个贯穿小孔, 使XUV通过小孔耦合出腔外.2005年, Jones等[ 43]和Gohle等[ 44]首次在实验中利用布儒斯特窗口片从fsEC中耦合出产生的XUV. 图5(a)为该方案的耦合输出示意图, 为了消除菲涅尔反射, 窗口片相对基频光成布儒斯特角放置在焦点后方不远处, 腔内焦点处与基频光共线产生的XUV由于与基频光波长的差异, 会有不同的折射率, 因而会将基频光与XUV分开, 使部分XUV耦合出腔外, 而为了尽可能减少引入的色散, 需要选用尽可能薄的窗口片. 有研究表明对于中等精细度的飞秒增强腔(F < 500), 可以在不使用啁啾镜的情况下使引入的色散得到补偿[ 45], 一般来说, 选用的窗口片厚度在百微米量级. 另一个可能存在的问题是激光强度过高的fsEC腔中的窗口片可能会引发一些负面的非线性效应, 造成光谱畸变, 降低将整个飞秒光梳梳齿耦合进fsEC腔内的可能性. 同时, 这种方案的耦合输出效率与XUV波长和所用窗口片的材料有关, 例如, 对于蓝宝石片而言, 当谐波波长小于40 nm时, 其反射率会急剧下降, 限制了可以耦合输出的谐波阶次, 使其输出效率降低. 但总体而言, 该方案的耦合输出效率大约为5%—15%.
图 5 布儒斯特片以及衍射光栅镜耦合输出XUV：(a)布儒斯特片;(b)衍射光栅镜Figure5. XUV output coupling by Brewster plate and grating mirror: (a)Brewster plate; (b)grating mirror.
使用窗口片导出的XUV光束由多阶谐波叠加而成, 对于一些需要分辨出每阶谐波的应用来说, 需要使用额外的衍射光栅分开XUV光束中的各阶谐波, 这就会对XUV造成附加损耗. 因此, 2008年, Yos等[ 46]提出使用XUV衍射光栅作为输出耦合器的方案, 实验方案示意图如 图5(b)所示. 该方法利用在介电镜膜层的最外层蚀刻的小周期衍射光栅将XUV耦合出腔外, 而对于基频光则相当于一片近乎完美的高反镜, 因此光栅结构的引入并不会在腔内引入过多的额外损耗. 同时, 研究人员在实验中也通过对基频光透过光谱的探测, 发现对腔内的色散影响也可以忽略不计, 而且亚波长光栅结构使得谐振腔模式和由电介质叠层产生的平板波导模式之间可能发生的耦合现象也可以在不降低使用性能的情况下, 通过增加顶层的刻写深度来消除[ 47]. 该方案的整体耦合输出效率接近10%, Yang等[ 48]研制出的闪耀光栅在35—80 nm的波长范围内衍射效率已达到了15%—20%.
和前两种方案不同, 第三种方案并不需要在腔内插入额外的耦合输出器件, 而是利用波长越短, 发散角越小的原理, 使XUV光束通过fsEC腔中一片凹面镜上的小孔输出[ 49], 图6为利用腔镜中的小孔耦合输出XUV的原理示意图. 然而由于fsEC高精细度的要求, 小孔尺寸必须足够小以降低损耗, 从而使通过孔的谐波对准变得困难. 同时为了使基频光尽可能少的从小孔漏出, 于是提出以高阶模运转的方式使基频光沿光轴附近的场振幅可忽略不计, 从而避免小孔导致的基频光泄漏, 然而高阶模会使光斑尺寸变大, 同时增加Gouy相移, 导致高次谐波产生效率下降. 于是又提出腔内模式裁剪的方法来弥补这些缺陷[ 50], 通过仔细调节聚焦镜之间的距离使腔模处于简并态, 从而使小孔尺寸可以在一定程度上加大而不会对基频光造成太多的损耗, 而沿光轴方向的光场在焦点附近也可以保持最大.
图 6 高次谐波通过腔镜中的一个小孔耦合输出Figure6. The output coupling of high-harmonic light from a small aperture in one of the cavity mirrors.
图7为文献[ 51]中所使用的XUV输出耦合器照片, 以其为例对这种开孔的输出耦合器的制作方法进行介绍, 同时简单计算引入小孔后, 基频光的损耗以及高次谐波的输出效率. 一般会在熔石英镜片基板上利用激光进行反向钻孔来制作这种输出耦合器, 激光光束被聚焦到基片底部的表面并横向扫描, 以锥形逐层钻出. 图7(a)所示为带有小孔的镜片背面, 放大后的小孔呈锥形, 图7(b)为近距离小孔尺寸示意图, 其外半径约为80 μm, 内半径约为40 μm, 其中外半径的大小基本决定了基频光的往返损耗, 内半径的大小则决定高次谐波的输出效率. 小孔会影响腔内基频光的横向模式分布, 导致基横膜和高阶横模的相干耦合, 进而对腔内光场造成横向畸变[ 52]. 最终光场
图 7 (a)XUV输出耦合器照片; (b)镜子表面小孔的近距离照片[ 51]Figure7. (a)Photograph of a XUV output coupler; (b)close-up photograph of aperture in the mirror surface[ 51].
小孔对腔内高次谐波耦合输出效率的影响可以利用强场模型进行估算[ 53], 偶极矩p随着基频激光场的强度变化, 一般而言, 偶极矩小于谐波阶数q, 即
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3.2.非共线产生XUV的耦合输出
除了以上三种用于共线产生XUV的耦合输出方式, 还有一种用于耦合输出非共线产生XUV的方法[49, 54, 55]. 传统的高次谐波由一个方向上传播的光束进行驱动, 因此满足共线相位匹配条件, 而对于非共线产生XUV, 基频光在飞秒增强腔内从两个方向同时汇聚于同一焦点, 以一定的夹角相互作用, 有数值模拟表明相位匹配也可以是非共线的, 但是取决于两束基频光的交叉角、驱动强度以及相互作用区域的初始原子密度[ 54, 56].图8为fsEC中XUV非共线产生的实验原理图, 为了保证两个方向的基频光同时在腔内的同一焦点处汇合, 需要使增强腔的腔长为种子光源腔长的2倍, 同时对腔长进行精密控制. 也正因为如此, 腔内会有两束脉冲同时增强, 因此当两束激光从两个方向同时汇聚时, 产生的激光强度更高, 有利于更高阶次谐波的产生, 当然腔长增长意味着光束折叠次数的变多, 所以附加损耗的引入也不可避免. 焦点处产生的高次谐波会由 图8中两片凹面镜之间的缝隙从腔内输出, 产生的高次谐波的辐射方向与两束驱动光的激光强度以及到达交点处的时间重合度有关, 并且用于输出惰性气体的喷嘴的内径大小也会对产生谐波的强度和光束轮廓产生影响[ 55], 因此需要合理设计两束驱动光之间的夹角以及精确控制fsEC腔长和焦点位置.
图 8 飞秒共振增强腔中的非共线高次谐波产生Figure8. Non-collinear high harmonic generation in femtosecond enhancement cavity
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4.1.基于fsEC的XUV飞秒光学频率梳产生
2005年, Jones和Ye[ 43]率先将fsEC技术应用于产生高重复频率的XUV飞秒光学频率梳. 用于能量增强的种子光源为重复频率100 MHz、单脉冲能量8 nJ、脉冲宽度48 fs、载波包络相位稳定的Ti:Sapphire振荡器, 图9为fsEC腔内产生XUV飞秒光学频率梳的实验装置示意图. fsEC中除了输入耦合镜的透过率为0.1%, 其余腔镜均为高反镜, 对应的腔精细度大于1000, 为了进一步保证增强效果, 在以800 nm为中心的100 nm带宽内, 将腔内的净色散精确控制在10 fs2以下. 最终实现了约600倍的能量增强, 对应的腔内单脉冲能量为4.8 μJ, 脉冲宽度为60 fs, 将光斑大小聚焦至25 μm, 得到了大于3 × 1013 W/cm2的峰值功率密度, 使焦点处的氙气(Xe)发生电离, 产生的高次谐波被一片与基频光呈布儒斯特角放置的蓝宝石片部分反射出腔外, 以镀有MgF2的铝制光栅对反射出的高次谐波进行探测, 由于元件的探测效率较低, 因此只观察到7次谐波, 对应的波长为114 nm. 图 9 fsEC腔内高次谐波产生实验装置[ 43]Figure9. Schematic setup of high-harmonic generation in fsEC[ 43]
同年, Gohle等[ 44]同样利用fsEC技术对相位稳定的钛宝石振荡器进行能量放大. 重复频率为112 MHz、脉冲宽度为20 fs的种子光通过望远系统进行模式整形, 使其光束直径和聚焦位置与增强腔腔模匹配, 并通过一个棱镜压缩器补偿输入耦合镜的基片色散, 最后通过透过率约为1%的入射耦合镜进入fsEC腔内. 放大后腔内循环脉冲平均功率约为38 W, 对应约54倍的放大倍数, 腔内激光的脉冲宽度为28 fs. 两片焦距为50 mm的凹面镜使腔内激光的聚焦光斑直径约为5.3 μm, 焦点处峰值功率密度为5 × 1013 W/cm2, 为了避免焦点处空气在高强度激光下产生的非线性, 氙气喷嘴被放置在真空腔室内. 产生的XUV频率梳同样由蓝宝石片导出, 最终获得的高次谐波最高阶次为15阶, 波长小于60 nm, 对应的光子能量为23 eV.
2010年, Ozawa等[ 57]为获得较高的脉冲能量用于产生高次谐波, 选用重复频率低至10.8 MHz的钛宝石振荡器作为种子源, fsEC腔长为28 m, 和振荡器的重复频率相同, 并放置在真空腔室内. 注入的38 fs、1.5 W种子光被放大至约100 W, 在束腰直径约为13 μm的焦点处产生的激光峰值功率密度超过5 × 1013 W/cm2, 激发氙气, 获得了19阶高次谐波, 对应的XUV波长约为42 nm.
相对于基于fsEC的高次谐波产生系统, 传统的单通高次谐波产生装置通常使用重复频率和平均功率都小几个数量级的激光器作为种子源, 因此原则上来说, fsEC中产生的高次谐波应该具有更高的平均光子通量. 然而, 由于高重复频率fsEC腔内焦点处等离子体导致的非线性响应限制了平均通量的提高, 也会产生其它一些不利影响, 如光学双稳态、自相位调制以及脉冲畸变等[ 58, 59], 而这些不利效应又会被窄线宽的fsEC继续放大. 因此为了使这些不利影响不被过度放大, 降低腔的精细度是一种有效方法, 然而低精细度的fsEC又不利于放大倍数的提高, 所以就需要功率更高的种子源来继续保持腔内脉冲能量处于较高水平. 于是Lee等[ 45]在2011年并没有直接将钛宝石振荡器输出的百毫瓦量级的种子光注入飞秒增强腔中, 而是先利用环形腔钛宝石CPA系统放大其输出功率和能量, 放大后的激光脉冲经一对SF11三棱镜压缩, 获得了平均功率为6 W、脉冲宽度为80 fs、重复频率为50 MHz的种子光源, 可入射进飞秒增强腔的单脉冲能量超过100 nJ. 同时他们通过数值模拟, 发现与更高精细度的fsEC相比, 该系统对等离子体引起的相位偏移的敏感度有所下降[ 58, 59], 这则是因为较高的种子光脉冲能量降低了对腔精细度的要求, 而低精细度的腔减弱了光谱滤波的限制[ 32]. 由于输入脉冲的能量较大, 因此即使在较低精细度的腔内也得到了约20 μJ的放大能量, 在30 μm的较大焦点处产生的峰值功率密度足以使Xe发生电离, 同时较大的聚焦光斑不仅增加了相互作用区域的体积, 而且对基频光和谐波之间的相位匹配也有所改善, 最终观察到了15阶谐波, 对应波长为53 nm, 并且探测到的第11阶谐波功率约为77 μW, 使获得的XUV飞秒频率梳更有潜力应用于精密光谱学、时间分辨实验等.
通过CPA技术对钛宝石振荡器的输出脉冲进行初次放大, 再导入fsEC, 的确可以避免以上提到的一些不利影响, 但是受限于钛宝石激光器平均功率的限制, 想继续获得高重复频率且具有极高峰值功率的钛宝石飞秒光源显得有些困难. 于是集高重复频率、高平均功率于一身的掺镱(Yb)飞秒光纤激光器[ 60- 65]引起了科研人员的注意, 利用fsEC对Yb光纤飞秒激光器进行能量放大并进一步驱动高次谐波产生获得XUV飞秒光学频率梳的工作被相继报道.
2011年, Bernhardt等[ 66]使用Menlo Systems公司的Yb光纤光学频率梳(重复频率130 MHz、压缩后脉冲宽度100 fs、平均输出功率14 W)进行了绿光增强腔实验. 有研究表明在保持其它实验参数不变的情况下, 使用倍频光作为种子源与直接使用基频光作为种子源相比, 高次谐波产生效率可提高3个数量级[ 67]. 因此, 他们首先利用LBO晶体对种子光源的输出激光进行倍频, 得到了脉冲宽度为80 fs, 输出功率为5 W的517 nm绿光. 然后将其注入增强腔内, 得到了80倍的增强结果, 腔内焦点处的峰值功率密度大于2 × 1013 W/cm2, 在此功率密度下, 足以使Xe电离并辐射出高次谐波.
2012年, Cing?z等[ 68]将脉冲宽度为120 fs、重复频率为154 MHz、输出功率为30 W的Yb光纤光学频率梳注入fsEC中, 稳定运行时, 腔内平均功率约为8 kW, 焦点处的峰值功率高达9 × 1013 W/cm2, 并利用如此高的峰值功率密度分别激发氙气(Xe)和氩气(Ar), 得到了15阶和27阶的高次谐波, XUV波长短至40 nm, 产生的XUV脉冲由自制的衍射光栅进行导出, XUV梳齿结构由一台连续光激光器进行稳定, 并利用得到的XUV飞秒光学频率梳测定了Ar原子的绝对跃迁谱线.
2013年, Pupeza等[ 69]利用Yb光纤飞秒激光器作为种子源, 从fsEC中获得了波长小于20 nm的XUV脉冲. 重复频率78 MHz、平均输出功率50 W的1040 nm光纤激光器首先经非线性压缩使脉冲宽度由200 fs降至50 fs, 之后注入fsEC中, 在没有稀有气体的空腔中稳定运行时, 腔内循环功率高达3000 W. 利用气体喷嘴注入Xe后, 腔内平均功率为1900 W, 焦点处产生了37阶谐波. 将稀有气体换为Ar后, 腔内循环功率可达2200 W, 焦点处峰值功率密度量级达到1014 W/cm2, 产生了53阶高次谐波. 同样的装置内, 稀有气体为Ne时, 最高得到59阶高次谐波, 对应XUV波长为17.6 nm. 腔内产生的高次谐波均从焦点后方凹面镜上的小孔耦合输出. 同年, 他们继续利用相似的实验装置, 以相同的开有小孔的凹面镜作为输出耦合镜, 获得了91阶高次谐波, 对应波长为11.45 nm. 然而, 通常电离强度会影响fsEC腔内所能达到的峰值功率, 他们在实验中发现较短的脉冲宽度会减弱电离强度对峰值功率的增强限制, 于是又利用不同脉冲宽度的种子源验证了共振增强腔内峰值功率与种子光源脉冲宽度的依赖关系[ 51]. 首先利用光纤CPA技术对重复频率为78 MHz的Yb固态振荡器进行功率放大后, 平均输出功率为60 W, 脉冲宽度为172 fs. 为了对比不同脉冲宽度种子源对腔内峰值功率和产生高次谐波光子能量的影响, 对CPA输出的脉冲又进行非线性压缩, 使其脉冲宽度降至51 fs, 此时对应的平均输出功率为43 W. 之后将未压缩和压缩后的脉冲分别注入fsEC中, 在空腔运行时, 腔内峰值功率的增长趋势基本一致, 说明不同脉冲宽度的种子源几乎没有影响. 然而当在腔内焦点处通过气体喷嘴注入Ar时, 短脉冲宽度的驱动激光所能达到的腔内峰值功率更高, 说明脉冲宽度的缩短的确减轻了电离对增强能力的限制. 当稀有气体被换为电离潜力更大的Ne时, 直径为12 μm的聚焦焦点处产生的高次谐波阶数高达91阶, XUV波长为11.45 nm, 极有可能将其拓展至软X射线波段.
Yb光纤飞秒激光器解决了fsEC种子源功率不足的问题, 但是产生的高次谐波功率却一直处于较低水平, 通过不断的实验和多次的理论模拟, 研究人员发现高重复频率的腔内焦点处稳态等离子体的积累会阻碍相位匹配[ 42, 47, 58, 59], 严重限制了可获得的谐波功率, 而且重复频率越高, 越难兼顾谐波功率, 极大地限制了XUV光源的应用范围. 2016年, Carstens等[ 70]针对高重复频率下高次谐波功率的限制因素展开了实验研究. 由于产生高次谐波要求聚焦焦点处有足够高的峰值功率密度, 因此对fsEC内的单脉冲能量提出了要求, 进而限制了重复频率的提高. 于是他们采用重复频率为250 MHz、脉冲宽度为250 fs的光纤放大器作为驱动源[ 71], 在注入fsEC之前, 利用棒状光纤对其光谱展宽至120 nm, 脉冲宽度通过啁啾镜压缩至30 fs, 此时平均输出功率为170 W, 因此尽管重复频率很高, 但是依旧有足够的单脉冲能量. 脉冲在空腔内稳定运转时, 平均功率高达20 kW, 当聚焦面积为180 μm2时, Ne喷嘴处的峰值功率密度为3 × 1014 W/cm2, 探测到的79阶谐波功率为1.3 nW. 稀有气体换为Ar或Xe时, 波长为30 nm的谐波功率为2.5 μW. 尽管使用了脉冲宽度更窄、平均功率更高的驱动源, 但是获得的谐波功率却与之前的研究结果接近[ 69]. 而造成这种结果的原因就是刚刚提到的腔内稳态等离子体的积累, 因为重复频率过高, 使得只有少部分相互作用的等离子体在下一个脉冲到达之前离开焦点处. 因此研究人员选择混合两种气体(如Xe和He混合)来提高其流速[ 42], 从而减弱这种累积效应. 对比仅有Xe产生的高次谐波的光子通量, 混合气体产生的61 nm谐波的光子通量提高了约30%, 功率为3.6 μW, 实验结果的确证明了累积效应会限制高重复频率谐波的光子通量.
为了继续提高产生谐波的功率, 2017年, Porat等[ 72]使用高温下的气体混合物来增加其平均速度, 从而减少激光焦点处的稳态等离子体, 减弱了累积效应对增强腔中相位匹配的影响, 产生的高次谐波由自制的光栅元件导出, 首次获得了谐波功率为毫瓦量级的结果, 使得由fsEC中获得XUV亮度达到由同步加速器源获得的类似水平[ 58]. 而重复频率为77 MHz, 谐波功率大于1 mW的XUV光源已经足以胜任一些少电子原子和离子的直接频梳谱探测[ 9, 68]或者基本物理常数的精确测定[ 8, 9, 73- 77]. 2019年, 他们继续使用加热的He、Xe混合气体来减弱累积效应的影响, 共振增强腔中的高次谐波非共线产生, 与基频光自然分离, 从两块凹面镜之间的缝隙出射, 耦合输出效率达60%, 探测到的谐波平均功率大于600 μW, 对应的XUV波长为97 nm[ 78].
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4.2.基于OPCPA的XUV飞秒光学频率梳产生
在基于fsEC产生XUV飞秒光学频率梳快速发展的同时, 也有研究人员另辟蹊径, 通过OPCPA技术获得足以产生高次谐波的高峰值功率驱动激光. 2010年, Kandula等[ 9]利用OPA系统仅对钛宝石振荡器输出的连续两个脉冲进行放大, 放大后的飞秒激光在腔外聚焦激发高次谐波产生, 进而获得了波长为51.5 nm的XUV飞秒光学频率梳, 并利用其对4He的电离势进行了绝对频率测量, 新的测量值的精确度较之前纳秒激光得到的最佳结果提高了一个数量级, 图10为OPCPA系统驱动高次谐波产生获得XUV飞秒光学频率梳的实验装置示意图. 随后, 他们继续利用非线性OPCPA系统对重复频率为150 MHz的钛宝石光学频率梳进行能量放大, 在Xe焦点处产生的XUV光谱范围覆盖51—85 nm, 包含的梳齿数量约为2.8 × 104—8.0 × 104个, 并且相继在He、Ne、Ar中进行高次谐波产生实验, 证明了基于OPCPA产生XUV飞秒光学频率梳系统的通用性[ 79]. 图 10 OPCPA系统驱动XUV飞秒光学频率梳产生[ 9]Figure10. XUV femtosecond optical frequency comb generation drived by OPCPA system[ 9]
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4.3.直接由振荡器产生XUV飞秒光学频率梳
无论是基于fsEC或是OPCPA系统产生XUV飞秒光学频率梳, 一个共同的缺点就是需要对驱动激光进行额外的腔外放大, 使得实验装置更为复杂, 操作难度更具挑战. 于是人们也在考虑是否有更简便的方法, 比如直接从振荡器输出或者在振荡器内部产生足以驱动高次谐波产生的峰值功率密度. 2012年, Seres等[ 80]利用钛宝石振荡器验证了这一理念的可行性. 在他们的实验中, 钛宝石振荡器腔长为16 m, 对应的重复频率为9.4 MHz, 在18 W的绿光泵浦下, 配合硬孔光阑, 得到了脉冲宽度为17 fs的锁模激光, 腔内功率为10 W, 对应的单脉冲能量为1 μJ. 在腔内直径为7 μm的焦点处产生的峰值功率密度大于1 × 1014 W/cm2, 驱动Xe辐射高次谐波, 探测到的谐波截止能量超过30 eV. 在此之后, Emaury等[ 81]将重复频率为2.4 MHz的Yb:YAG薄片振荡器输出脉冲通过空芯光纤进行压缩, 最终获得了脉冲宽度108 fs, 峰值功率约105 MW的飞秒激光, 输出光束直径在腔外被聚焦至22 μm, 产生的峰值功率密度约为5.5 × 1013 W/cm2, 成功驱动Xe产生了截止波长约为41 nm的高次谐波, 其中19阶高次谐波(54 nm)的通量达到了5 × 107 photons/s. 2017年, Labaye等[ 82]直接在重复频率为17.35 MHz的Yb:Lu2O3薄片振荡器内产生了17阶高次谐波, 对应XUV波长为60.8 nm, 第11阶谐波的辐射通量为2.6 × 108 photons/s, 图11为薄片振荡器腔内产生高次谐波的实验装置图. 图 11 薄片振荡器内产生高次谐波实验装置[ 82]Figure11. Experimental setup of HHG in a thin-disk laser oscillator[ 82]
到目前为止, 想要获得XUV飞秒光学频率梳, 依旧需要以高次谐波产生为桥梁, 因此需要聚焦峰值功率密度达到1013 W/cm2且时频精密控制的飞秒驱动源. 通过对国际上研究工作的总结, 发现CPA技术、OPCPA技术、fsEC技术以及具有高脉冲能量的振荡器均可成功驱动高次谐波产生, 进而获得XUV飞秒光学频率梳. 受限于热效应的影响, CPA技术并不适用于高重复频率高次谐波飞秒驱动源的获得; OPCPA技术可以在保持飞秒种子光源高重复频率特性的同时, 使其峰值功率足够高以驱动高次谐波产生, 但是对种子光源进行展宽-放大-压缩的过程较为复杂; 直接从振荡器输出或者在振荡器内部产生足以驱动高次谐波产生的峰值功率密度的确是可行的方案, 但是受限于增益介质的性质以及可得到的泵浦源功率, 仅仅只能在较低的重复频率(约10 MHz)下产生足够的峰值功率. 相比较这三种XUV飞秒光学频率梳产生方案, fsEC技术可以将时频精密控制的飞秒种子源直接进行无源放大, 并在增强腔腔内焦点处驱动高次谐波产生, 进而获得XUV飞秒光学频率梳, 虽然对腔内色散、腔精细度的要求较高, 具有一定的操作难度, 但是依旧是目前将飞秒光学频率梳技术拓展至XUV波段最有效和最便捷的方案.
结合目前国际上使用最广泛的fsEC内产生XUV飞秒光学频率梳的方案, 本课题组近几年在fsEC种子源研制方面取得了系列研究成果. 2016年, 以光纤激光器泵浦的Yb:CaYAlO4激光器为光源, 研制出了当时最稳定的1 μm波段全固态光学频率梳, 对应的脉冲宽度为57 fs, 重复频率为83 MHz[ 83]. 虽然仅3 nJ的单脉冲能量提高了对fsEC精细度的要求, 但是载波包络相移频率稳定的光学频率梳系统非常有益于fsEC增强倍数的提高. 为了获得更高脉冲能量的光梳系统, 通过优化腔型结构, 并将泵浦源更换为大功率的激光二极管(laser diode, LD), 获得了重复频率为50 MHz, 平均功率为6.2 W, 脉冲宽度为59 fs的克尔透镜锁模输出, 对应的单脉冲能量为124 nJ, 峰值功率高达1.85 MW[ 84]. 接下来只需进一步对其重复频率和载波包络相移频率进行精密控制, 即可得到一台稳定的高功率飞秒光学频率梳, 结合其超过100 nJ的单脉冲能量, 作为fsEC的种子源可以有效降低对腔精细度的要求, 同时避免高重复频率飞秒激光在高精细度fsEC中放大时可能产生的光学双稳态、脉冲畸变等不利现象. 除了对高功率飞秒种子源的研究, 将重复频率提高至GHz范围也是我们的研究方向之一, 进而为获得GHz重复频率XUV飞秒光学频率梳打好坚实基础. 本课题组正依据现有的研究成果不断前进, 努力将飞秒光学频率梳向高重频XUV波段拓展, 为精密测量物理的发展提供强有力的工具.
